Après des études universitaires et théâtrales à Metz et à Nancy, Guillaume Cayet intègre le département écrivains dramaturges de l’Ensatt à Lyon. Il a écrit une vingtaine de pièces de théâtre, dont certaines sont publiées aux éditions Théâtrales et mises en onde par France Culture.
En 2015, il cofonde avec Aurélia Lüscher la compagnie Le Désordre des choses avec laquelle il crée B.A.B.A.R. (le transparent noir), Les Immobiles, Neuf mouvements pour une cavale, La Comparution (la hoggra), ainsi que Grès (tentative de sédimentation). Il collabore également avec Julia Vidit (metteuse en scène et directrice du Théâtre de la Manufacture - CDN Nancy-Lorraine), pour laquelle il écrit (Skolstrejk, Quatrième A) et adapte des pièces (Le Menteur de Pierre Corneille, C’est comme ça (si vous voulez) de Pirandello). Il travaille également avec l’auteur et metteur en scène Guillaume Béguin et le collectif Marthe. Depuis 2021, il mène une enquête poétique autour des travailleur·ses du Grand Nancy, intitulée « Quartiers libres », imaginée avec Julia Vidit. Chaque saison, deux monologues sont écrits autour de secteurs d’activité particuliers. En 2023, à l’initiative de la SACD et du Festival d’Avignon, il crée Jeune mort dans le cadre des « Vive le Sujet ! Tentatives » du Festival d’Avignon.
En 2024, il écrit pour France Culture la série radiophonique Nous étions grands ensemble et travaille à l’écriture de son premier roman et de sa prochaine pièce de théâtre, Nos empereurs, un conte fantastique autour de la Françafrique.
Il est artiste associé au Théâtre de la Manufacture - CDN Nancy-Lorraine depuis la saison 2021-2022, artiste en résidence à l’Espace 1789 à Saint-Ouen et membre de l’Ensemble artistique de la Comédie de Valence - Centre dramatique national Drôme-Ardèche à partir de la rentrée 2024.
